Doğup büyüdüğü şehirden bir daha dönmemek ____ ayrıldı.

「üzere」接在動詞字典形或否定形後，表示動作發生的「目的」，相當於英文的 in order to。dönmemek üzere 意為「為了不再回來」，完全符合句意。